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報告書

放射性微粒子の基礎物性解明による廃炉作業リスク低減への貢献(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 茨城大学*

JAEA-Review 2023-021, 112 Pages, 2024/02

JAEA-Review-2023-021.pdf:7.1MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、平成30年度に採択された研究課題のうち、「放射性微粒子の基礎物性解明による廃炉作業リスク低減への貢献」の平成30年度から令和3年度分の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本研究は、東京電力株式会社福島第一原子力発電所事故で環境へ放出された放射性セシウム(Cs)を高濃度に含有する、不溶性の性状を持つシリカ(SiO$$_{2}$$)主材微粒子の基礎的な物性(粒径、組成、同位体組成、静電特性、光学特性)や$$alpha$$放射体の濃度等について、一定の成果をもつ我が国の放射化学、分析化学、エアロゾルの科学者らが英知を集め英国側と協力して更に研究を進め、炉内事故事象の解明、生成要因の解明を行い、廃炉手順の確立、溶融燃料等の回収、作業員、現場・周辺環境の安全確保等の達成に寄与することをねらいとした。

論文

Insight on the mechanical properties of hierarchical porous calcium-silicate-hydrate pastes according to the Ca/Si molar ratio using ${it in situ}$ synchrotron X-ray scattering and nanoindentation test

Im, S.*; Jee, H.*; Suh, H.*; 兼松 学*; 諸岡 聡; Choe, H.*; 西尾 悠平*; 町田 晃彦*; Kim, J.*; Lim, S.*; et al.

Construction and Building Materials, 365, p.130034_1 - 130034_18, 2023/02

https://doi.org/10.1016/j.conbuildmat.2022.130034
 被引用回数：6 パーセンタイル：67.49(Construction & Building Technology)

Nanocrystalline calcium-silicate-hydrate (C-S-H) is a typical heterogeneous material with a multiscale structure spanning a wide length scale from angstrom to micrometer, and whose structure is determined by the Ca/Si ratio. In this study, we directly applied compressive loads on synthetic C-S-H pastes with Ca/Si ratios of 0.6-1.2 and investigated their mechanical properties using the elastic modulus calculated at three length scale levels (i.e., angstrom to nanometer, micrometer, and millimeter) via in-situ synchrotron X-ray scattering, nanoindentation tests, and strain gauges, respectively. Further, $$^{29}$$Si nuclear magnetic resonance spectroscopy was conducted on the C-S-H pastes to elucidate the alterations in the silicate polymerization. The experimental results confirmed the deformation behavior of the C-S-H paste with different Ca/Si ratios under external loading, which was demonstrated to be transferred from the surface of the pastes to particles owing to the presence of multiscale pores.

論文

Effect of magnesium silicate hydrate (M-S-H) formation on the local atomic arrangements and mechanical properties of calcium silicate hydrate (C-S-H); In situ X-ray scattering study

Kim, G.*; Im, S.*; Jee, H.*; Suh, H.*; Cho, S.*; 兼松 学*; 諸岡 聡; 小山 拓*; 西尾 悠平*; 町田 晃彦*; et al.

Cement and Concrete Research, 159, p.106869_1 - 106869_17, 2022/09

https://doi.org/10.1016/j.cemconres.2022.106869
 被引用回数：18 パーセンタイル：91.76(Construction & Building Technology)

This study explored the effect of M-S-H formation on the local atomic arrangements and mechanical properties of C-S-H. The elastic moduli of the samples were calculated using shifted atomic distances (r) and d-spacings (d) acquired by applying an external load on the pastes during X-ray scattering experiments. The experimental results indicated that the crystal structure of C-S-H remained intact with MgCl$$_{2}$$ addition. At the highest Mg/Si ratio (Ca/Si = 0.6, Mg/Si = 0.2), change in the dominant phase occurred from C-S-H to M-S-H because the low pH environment hindered the formation of C-S-H and facilitated the formation of M-S-H. The elastic modulus decreased with increasing Mg/Si ratio up to 0.1 owing to both C-S-H destabilization and low M-S-H content in the samples. Conversely, the elastic modulus increased in the paste synthesized with the highest Mg/Si ratio because considerable M-S-H had formed, which exhibited a higher elastic modulus than C-S-H.

論文

Phase-field mobility for crystal growth rates in undercooled silicates, SiO$$_2$$ and GeO$$_2$$ liquids

河口 宗道; 宇埜 正美*

Journal of Crystal Growth, 585, p.126590_1 - 126590_7, 2022/05

https://doi.org/10.1016/j.jcrysgro.2022.126590

過冷却ケイ酸塩,SiO$$_2$$,GeO$$_2$$融液中の11種類の酸化物または混合酸化物の結晶化におけるフェーズフィールド易動度$$L$$と結晶成長速度をフェーズフィールドモデル(PFM)を用いて計算し、$$L$$の物質依存性を議論した。実験の結晶成長速度と$$L=1$$のPFMシミュレーションから得られた結晶成長速度の比は、両対数プロットで結晶成長における固液界面プロセスの$$frac{TDelta T}{eta}$$のべき乗に比例した。また$$L=A(frac{k_{B}TDelta T}{6pi^{2}lambda^{3}eta T_{m} })^{B}$$のパラメータ$$A$$と$$B$$は$$A=6.7times 10^{-6}-2.6$$m$$^4$$J$$^{-1}$$s$$^{-1}$$,$$B=0.65-1.3$$であり、材料に固有の値であることが分かった。決定された$$L$$を用いたPFMシミュレーションにより、実験の結晶成長速度を定量的に再現することができた。$$A$$は$$T_{m}$$における単位酸素モル質量あたりの陽イオンモル質量の平均の拡散係数と両対数グラフで比例関係にある。$$B$$は化合物中の酸素モル質量あたりの陽イオンのモル質量の総和$$frac{Sigma_{i}M_{i}}{M_{O}}$$に依存する。$$frac{Sigma_{i}M_{i}}{M_{O}}leq 25$$では、陽イオンのモル質量が大きくなるにつれて$$B$$は小さくなる。陽イオンのモル質量は陽イオンの移動の慣性抵抗に比例するため、$$B$$は陽イオンのモル質量の逆数で減少する。$$frac{Sigma_{i}M_{i}}{M_{O}}geq 25$$の重い陽イオンのケイ酸塩の結晶化では、$$B$$は約$$0.67$$で飽和し、$$T_{p}approx 0.9T_{m}$$となる。

論文

Temperature effects on local structure, phase transformation, and mechanical properties of calcium silicate hydrates

Im, S.*; Jee, H.*; Suh, H.*; 兼松 学*; 諸岡 聡; 小山 拓*; 西尾 悠平*; 町田 晃彦*; Kim, J.*; Bae, S.*

Journal of the American Ceramic Society, 104(9), p.4803 - 4818, 2021/09

https://doi.org/10.1111/jace.17881
 被引用回数：18 パーセンタイル：84.26(Materials Science, Ceramics)

This study aims to elucidate the effect of heating on the local atomic arrangements, structure, phase transformation, and mechanical properties of synthesized calcium-silicate-hydrate (C-S-H). The alteration in the atomic arrangement of the synthesized C-S-H (Ca/Si = 0.8) and the formation of crystalline phases that occurred in three distinct transformation stages of dehydration (105-200 $$^{circ}$$C), decomposition (300-600 $$^{circ}$$C), and recrystallization (700-1000 $$^{circ}$$C) were investigated via powder X-ray diffraction, $$^{29}$$Si nuclear magnetic resonance spectroscopy, and thermogravimetric analysis. Further, the deformation of the local atomic bonding environment and variations in mechanical properties during the three stages were assessed via pair distribution function analysis based on in-situ total X-ray scattering. The results revealed that the C-S-H paste before heating exhibited a lower elastic modulus in real space than that in the reciprocal space in the initial loading stage because water molecules acted as a lubricant in the interlayer. At the dehydration stage, the strain as a function of external loading exhibited irregular deformation owing to the formation of additional pores induced by the evaporation of free moisture. At the decomposition stage, the structural deformation of the main d-spacing (d $$approx$$ 3.0 ${AA}$) was similar to that of the real space before the propagation of microcracks. At the recrystallization stage, the elastic modulus increased to 48 GPa owing to the thermal phase transformation of C-S-H to crystalline $$beta$$-wollastonite. The results provide direct experimental evidence of the micro- and nanostructural deformation behavior of C-S-H pastes after exposure to high temperature under external loading.

論文

低Si/Al比アルミノシリケート硬化体の作製に向けたSi-Alゲルの合成

佐藤 淳也; 塩田 憲司*; 高岡 昌輝*

材料, 70(5), p.406 - 411, 2021/05

https://doi.org/10.2472/jsms.70.406

アルミノシリケート硬化体は、構造中に有害元素や放射性核種を固定化する特性を有する無機固化材である。本研究では、元素の固定化性能の向上が期待される低Si/Alモル比のアルミノシリケート硬化体を作製するため、化学試薬からSi/Alモル比が0.5の原料を合成することを試みた。作製したSi-Alゲルの化学組成を分析した結果、Si/Alモル比は0.5となり、不純物が少ない非晶質性の材料を合成できた。Si-Alゲルを用いて作製したアルミノシリケート硬化体は5 MPa以上の一軸圧縮強度を示し、Si-Alゲルがアルミノシリケート硬化体の原料として利用可能であることを確認した。Si/Alモル比が1.25のアルミノシリケート硬化体は、緻密な表面構造を有しており、すべての試料中で一軸圧縮強度が最も高くなった。

報告書

放射性微粒子の基礎物性解明による廃炉作業リスク低減への貢献(委託研究); 令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 茨城大学*

JAEA-Review 2020-033, 84 Pages, 2021/01

JAEA-Review-2020-033.pdf:4.9MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「放射性微粒子の基礎物性解明による廃炉作業リスク低減への貢献」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、東京電力福島第一原子力発電所事故で環境へ放出された放射性セシウム(Cs)を高濃度に含有する、不溶性の性状を持つシリカ(SiO$$_{2}$$)主材微粒子の基礎的な物性(粒径、組成、同位体組成、静電特性、光学特性)や$$alpha$$放射体の濃度等について、一定の成果をもつ我が国の放射化学,分析化学,エアロゾル科学者らが英知を集め英国側と協力して更に研究を進め、炉内事故事象の解明、生成要因の解明を行い、廃炉手順の確立、溶融燃料等の回収、作業員、現場・周辺環境の安全確保等の達成に寄与することをねらいとしている。

論文

Phase-field model for crystallization in alkali disilicate glasses; Li$$_2$$O-2SiO$$_2$$, Na$$_2$$O-2SiO$$_2$$ and K$$_2$$O-2SiO$$_2$$

河口 宗道; 宇埜 正美*

Journal of the Ceramic Society of Japan, 128(10), p.832 - 838, 2020/10

https://doi.org/10.2109/jcersj2.20145
 被引用回数：2 パーセンタイル：16.44(Materials Science, Ceramics)

本研究では、移動度係数($$L$$)を新しく定義することで、溶融酸化物系におけるフェーズフィールド法(PFM)の技術を開発した。一定の移動係数$$L$$を用いたPFM計算から得られた結晶成長速度($$v_0$$)は、normal growthモデルの熱力学的推進力と同程度であった。また$$L$$の温度依存性は、実験から得られた結晶成長速度と$$v_0$$から決定し、その決定した$$L$$を使って、二酸化アルカリケイ酸ガラスのLi$$_2$$O-2SiO$$_2$$, Na$$_2$$O-2SiO$$_2$$, K$$_2$$O-2SiO$$_2$$の結晶成長速度($$v$$)をシミュレーションした。$$v$$の温度依存性は定性的および定量的に非常に良く一致したため、本PFM計算は$$L$$の有効性を実証した。特に、PFM計算によって得られた$$v$$は、融点($$T_{rm m}$$)で増大し、$$T_{rm m}$$-100Kでピークを示した。さらなる温度の下降では、$$v$$は明確に0ms$$^-1$$に近づくことが分かった。この振舞いは、界面のジャンプ過程を表現する$$L$$によって$$v$$が制限されているためである。$$L$$のパラメータ$$B$$の感度についてもPFM計算を行い、$$B$$が$$0$$から$$2$$まで増加すると、$$v$$のピークはより急峻に、ピーク温度は高温側にシフトすることが分かった。アルカリ金属の原子番号が増加するにつれてイオンポテンシャルは減少するので、$$L$$のパラメータ$$A$$と$$B$$は、それぞれ指数関数的に増加、直線的に減少することになったと考えられる。本計算により$$L$$の$$A$$と$$B$$は互いに密接な関係であることが分かった。

論文

Investigation of high-temperature chemical interaction of calcium silicate insulation and cesium hydroxide

Rizaal, M.; 中島 邦久; 斉藤 拓巳*; 逢坂 正彦; 岡本 孝司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(9), p.1062 - 1073, 2020/09

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1755733
 被引用回数：8 パーセンタイル：70.65(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所2号機においてペデスタル内よりもペデスタル外で線量が高くなっている現象が見つかっている。この線量の上昇については、原子炉格納容器内の配管に使用されている保温材(ケイ酸カルシウム)がガス状あるいは粒子状となって沈着したセシウム(Cs)と化学反応を起こして固着するとともに破損してペデスタル外に堆積することで線量が上昇した可能性があると考えている。そこで、本研究では、化学反応の有無を調べるため、反応温度等を調べることのできる熱重量示差熱分析装置(TG-DTA)を用いて、水素-水蒸気含有雰囲気下、最高1100$$^{circ}$$Cまで温度を上昇させて、主なセシウム化合物の一つである水酸化セシウムと保温材との混合物に対して分析を行った。その結果、575-730$$^{circ}$$Cの範囲で反応が起こり、試験後試料のX線回折パターンや元素分析機能付き走査型電子顕微鏡(SEM/EDS)による試料表面の元素分布の結果から、保温材の構成物質であるケイ素(Si)に加え、不純物として含まれるアルミニウム(Al)と安定な化合物(CsAlSiO$$_{4}$$)を形成することが分かった。したがって、ペデスタル外で見つかった高線量の原因として、保温材が関係する可能性があることが分かった。

論文

Viscosity and density measurements of melts and glasses at high pressure and temperature by using the multi-anvil apparatus and synchrotron X-ray radiation

大谷 栄治*; 鈴木 昭夫*; 安藤 良太*; 浦川 啓*; 舟越 賢一*; 片山 芳則

Advances in High-Pressure Technology for Geophysical Applications, p.195 - 209, 2005/09

https://doi.org/10.1016/B978-044451979-5.50012-0

本論文は第3世代放射光SPring-8でのX線ラジオグラフィーと吸収法による高温高圧での珪酸塩融体とガラスの粘性及び密度測定技術についてまとめたものである。X線ラジオグラフィーその場観察による落下球法は、珪酸塩融体の粘性を高温下で6GPaを超える圧力まで測定することを可能にした。われわれは粘性測定の実験技術の詳細と、アルバイトやジオプサイド-ジェダイド系などの幾つかの珪酸塩の測定結果を紹介する。X線吸収法が、バサルトガラスや鉄ナトリウム珪酸塩ガラスの高温下で圧力5GPaまでの密度測定に適用された。これらのガラスの密度測定の結果は、この方法が高温高圧での珪酸塩融体の密度測定に有用であることを示している。

論文

New laser decontamination technique for radioactively contaminated metal surfaces using acid-bearing sodium silicate gel

亀尾 裕; 中島 幹雄; 平林 孝圀*

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(9), p.919 - 924, 2004/09

https://doi.org/10.3327/jnst.41.919
 被引用回数：13 パーセンタイル：61.44(Nuclear Science & Technology)

放射性金属廃棄物に対する新規除染技術として、ケイ酸ナトリウムと酸から調製したゲル除染剤を用いたレーザー除染法について検討した。$$^{60}$$Coトレーサーを塗布した模擬汚染試料及び動力試験炉(JPDR)の一次冷却系統から切り出した実汚染試料に本除染法を適用したところ、2$$sim$$3回の除染で99%以上の放射能($$^{60}$$Co)を除去することができた。除染反応におけるレーザー照射の効果を明らかにするため、腐食生成物層中の酸素及び鉄の化学結合状態をX線光電子分光分析装置で調べた。その結果、ゲル除染剤による腐食生成物層の溶解が、レーザー照射を行うことにより大幅に促進されることがわかった。

論文

Effects of basicity and FeO concentration on the retention of $$^{137}$$Cs and $$^{60}$$Co in slag made from non-metallic radioactive wastes

中島 幹雄; 中塩 信行; 亀尾 裕; 福井 寿樹*; 磯部 元康*; 大竹 敦志*; 涌井 拓治*; 平林 孝圀*

Radiochimica Acta, 91(1), p.45 - 51, 2003/01

https://doi.org/10.1524/ract.91.1.45.19016
 被引用回数：2 パーセンタイル：18.9(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

非移行型プラズマトーチを用いて、$$^{137}$$Csと$$^{60}$$Coを含む模擬非金属雑固体廃棄物を溶融し、溶融固化体中の$$^{137}$$Cs及び$$^{60}$$Co残存率に及ぼす塩基度とFeO濃度の効果を調べた。Al$$_{2}$$O$$_{3}$$,CaO,FeO,SiO$$_{2}$$を主成分とする溶融固化体中の$$^{60}$$Co残存率は、溶融固化体の化学組成に依存せずほぼ一定であった。一方$$^{137}$$Cs残存率は溶融固化体の塩基度の増加に従って減少したが、FeO濃度には依存しないことがわかった。また、メスバウアースペクトル測定により、溶融固化体中のFe$$^{2+}$$イオンはSiO$$_{2}$$の三次元網目構造中で網目修飾イオンとして存在することが確かめられた。その結果、SiO$$_{2}$$ガラスの構造モデルに基づく考察から、同じ網目修飾イオンであるCa$$^{2+}$$とFe$$^{2+}$$が、非架橋酸素と結合してつくる網目間構造の違いが$$^{137}$$Cs残存率に影響を及ぼしているものと推論した。

論文

Gas permeation through CVD modified anodic alumina membrane

小貫 薫; 名越 正泰*; 中島 隼人; 清水 三郎

J. Chem. Eng. Jpn., 30(2), p.359 - 362, 1997/00

https://doi.org/10.1252/jcej.30.359
 被引用回数：3 パーセンタイル：35.24(Engineering, Chemical)

多孔質陽極酸化アルミナ膜の表面をテトラエチルオルソシリケートの熱分解を利用した化学蒸着法により修飾した。反応は酸素共存下、380$$^{circ}$$Cにて行った。得られた膜は、He及びH$$_{2}$$に対して高い選択的透過性を示した。透過速度は高温ほど増大し、He及びH$$_{2}$$の100~315$$^{circ}$$Cにおける見かけの活性化エネルギーは各々12及び13kJ・mol$$^{-1}$$であった。315$$^{circ}$$CにおけるHe及びH$$_{2}$$の透過速度は各々2$$times$$10$$^{-8}$$及び7$$times$$10$$^{-9}$$mol・m$$^{-2}$$・s$$^{-1}$$・Pa$$^{-1}$$であり、N$$_{2}$$の透過速度は1$$times$$10$$^{-11}$$mol・m$$^{-2}$$・s$$^{-1}$$・Pa$$^{-1}$$以下であった。SEM観察、EDX及びXPS分析の結果、蒸着は細孔内部にて進行しており、蒸着物はケイ素酸化物と炭素から成ることが認められた。蒸着量は細孔表面にて最も多く、細孔内部にて緩やかに減少した。表面から約50$$mu$$mの深さまで蒸着物の存在が認められたが、ガス透過選択性の発現に寄与する比較的ち密な蒸着層の厚さは数$$mu$$m程度と考えられた。

論文

Interaction of OT$$^{-}$$ with Li$$^{+}$$ during tritium diffusion in lithium-containing oxide crystals irradiated with neutrons

工藤 博司

Radiochimica Acta, 50, p.71 - 74, 1990/00

https://doi.org/10.1524/ract.1990.50.12.71

中性子照射したLi$$_{2}$$O、LiAlO$$_{2}$$、Li$$_{S}$$iO$$_{3}$$、Li$$_{2}$$SiO$$_{4}$$、Li$$_{2}$$ZrO$$_{3}$$およびLi$$_{8}$$ZrO$$_{6}$$結晶を真空中で加熱すると、生成したトリチウムは主としてHTO(g)の化学形で気相に放出される。その放出速度は結晶中でのT$$^{+}$$の拡散に支配され、その拡散能は結晶中でのリチウム原子密度の増加とともに高くなる傾向を示す。その要因について考察し、結晶中でのOT$$^{-}$$イオンとLi$$^{+}$$イオンの相互作用が重要な役割を演ずることを明らかにした。

論文

Release of neptunium from a neptunium-doped borosilicate waste glass

中山 真一; 馬場 恒孝

Journal of Nuclear Science and Technology, 26(6), p.607 - 615, 1989/06

https://doi.org/10.3327/jnst.26.607

ネプツニウム-237($$^{237}$$Np)を添加したホウケイ酸ガラスの浸出試験を行い、Npの浸出量を評価した。試験方法ではMCC-1静的浸出試験法に従い、浸出時間は91日、温度は90$$^{circ}$$C、SA/V比は10m$$^{-1}$$とし、浸出媒としてイオン交換水およびシリカ水を供した。浸出量は、どちらの浸出液中においても91日目で約5g/m$$^{2}$$であった。この値は現在研究されている代表的なホウケイ酸ガラスに対するNpの浸出量とほぼ等しく、当実験に供したガラスがそれらのガラスとNpの閉じ込め性能において同程度であることを示している。Npの浸出量の時間変化の様子はSrのそれと類似していたNpもSrと同様一部がガラスの浸出中に形成される表面層内に留まると考えられる。平衡定数のデータを使って、表面層内に留まっているNpはNpO$$_{2}$$・xH$$_{2}$$O(am)であると推測された。

論文

Effects of ionizing radiations on the amount and the chemical forms of tritium sorbed on the surface of borosilicate glass

佐伯 正克; 平林 孝圀

Radiochimica Acta, 38, p.37 - 41, 1985/00

https://doi.org/10.1524/ract.1985.38.1.37

ホウケイ酸ガラス及び石英ガラス上へのトリチウムの吸着に及ぼす電離放射線の効果を調べた。6.65~13.3kPaのトリチウムガス(HT又はDT)雰囲気下に試料を置き、$$^{6}$$$$^{0}$$Coの$$gamma$$線を2.9$$times$$10$$^{3}$$~1.1$$times$$10$$^{5}$$Gy照射した。トリチウム吸着量はトリチウムガスの圧力(P)及び吸着線量(R)の積の平方根(√R・P)に対して直線的に増加した。吸着量の増加は表面のみで認められ、内部の吸着量は変化しなかった。しかし、内部に吸着したトリチウムの脱離化学形は、$$gamma$$線照射を行わなかった場合と全く異なり、全てのトリチウムが化学吸着に変換されたことを示した。さらに、$$gamma$$線照射を行わない場合、吸着量はトリチウムガスの比放射能とともに増加した。これらの結果から、トリチウムの化学吸着は電離放射線($$beta$$及び$$gamma$$線)により生ずる比較的長寿命の欠陥と分子状トリチウム(HT又はDT)が反応することにより起こると結論した。

論文

Sorption mechanisms of tritium on the surface of borosilicate glass

佐伯 正克; 平林 孝圀

Radiochimica Acta, 35, p.233 - 238, 1984/00

https://doi.org/10.1524/ract.1984.35.4.233

ホウケイ酸ガラス表面へのトリチウムの吸着機構を、吸着させるトリチウムガスと脱離してくるトリチウムガスの同位体組成変化を追跡することにより調べた。分子状とリチウム(HT,DT及びT$$_{2}$$)の吸着は物理吸着と化学吸着の2様式で起る。化学吸着の機構は2つの化学反応により説明し得た。すなわち、表面に存在する水酸基の軽水素とトリチウム原子の交換反応と、SiO$$_{2}$$結合のSiT及びSiOT基への部分的還元反応である。これらの過程にはトリチウム自身の$$beta$$線が影響しており、トリチウムの吸着を促進している。物理吸着成分はガラス内部まで深く侵入する。分子状トリチウムノ一部はその分子状態を保ったまま、ガラスを透過すると考えられる。

論文

Rutherford backscattering investigation of the corrosion of borosilicate nuclear waste glass

B.C.Sales*; L.A.Boatner*; 楢本 洋; C.W.White*

Journal of Non-Crystalline Solids, 53, p.201 - 226, 1982/00

https://doi.org/10.1016/0022-3093(82)90081-3
 被引用回数：17 パーセンタイル：77.39(Materials Science, Ceramics)

イオン・ビーム解析法(ラザフォード後方散乱法)及び各種の溶液解析法(原子吸光法、放射化分析法)を併用してU、Sr、Nd、Gd、等を含んだ硼珪酸ガラスの水溶液に対する浸出挙動を調べた。その結果、ガラスの水に対する浸出挙動には、(1)ガラス表面でのU、Sr、Gd、Nd、Ti等の金属元素と水溶液中のOH$$^{-}$$、CO$$_{3}$$$$^{-}$$$$^{-}$$イオン等との化合物形成によりもたらされる緩漫な溶解と、(2)それに引つづいておこるPHの増加(ガラス中の軽元素の浸出による)が引き起こす急速なガラス溶解、の二つの異なった腐食過程が存在する事が明らかになった。これらの実験事実をふまえ、ガラスの腐食過程を律速する金属化合物層の応力変化及び化学的環境変化に対する安定性を議論した。

論文

イオン性液体構造論の地球化学への応用

古川 和男

鉱物学雑誌, 14(2), p.34 - 50, 1980/00

https://doi.org/10.2465/gkk1952.14.Special2_34

岩石特にマントルなどの溶融相の研究には、まず溶融珪酸塩MgO-CaO-SiO$$_{2}$$系の高温高圧実験により、定容条件下でその液体構造の本質を理解しておくことが必要であろう。これらはイオン性液体としてとらえられるが、その構造はアルカリハライド,酵素酸塩等の研究により次第に複雑なものへの解明が進められている。近年核エネルギー工学上の要請から研究の進んでいるフッ化ベリリウム酸塩,特にLiF-NaF-BeF$$_{2}$$系溶融塩は、MgO-CaO-SiO$$_{2}$$系融体との間に相応状態原理が有効に成立している。この物質の中間組成の強度は300~400$$^{circ}$$C附近であって、300~8000$$^{circ}$$C,約4000atmまでの実験により、MgO-CaO-SiO$$_{2}$$系の1500~2700$$^{circ}$$Cにおける定容実験を代置できる万能性がある。Ni-Mo-Cr合金を容器に使用できる便宜もある。地球化学的研究への貢献が期待されよう。

論文

Self-diffusion of fluorine in molten lithium beryllium fluoride and molten lithium fluoride-sodium fluoride-potassium fluoride

大野 英雄; 綱脇 恵章*; 梅咲 則正*; 古川 和男; 岩本 信也*

J.Chem.Res., p.158 - 159, 1978/00

溶融LiBeF$$_{3}$$およびFlinak(LiF-NaF-KF共晶混合物)中のフッ素の自己拡散係数を、$$^{1}$$$$^{8}$$Fトレーサーとして毛管浸漬法により測定した。溶融LiBeF$$_{3}$$中およびFlinak中のフッ素の自己拡散係数D$$_{F}$$(cm$$^{2}$$/sec)は、D$$_{F}$$=1.23$$times$$10$$^{3}$$exp〔-(29.4$$pm$$3.9)$$times$$10$$^{3}$$/RT〕(LiBeF$$_{3}$$),D$$_{F}$$=2.77$$times$$10$$^{-}$$$$^{4}$$exp〔-(5.01$$pm$$1.00)$$times$$10$$^{3}$$・RT〕(Flinak)で表わされる。溶融Flinak(LiF-BeF$$_{2}$$系)中のフッ素の自己拡散現象と溶融珪酸塩中の酸素の自己拡散現象との類似性について考察した。また実験上の誤差となる原因についても考察した。

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